在2002年参演了台湾电影《二月十四》的拍摄，在2005年，柯宇纶与张韶涵、彭于晏合作主演了台剧《海豚爱上猫》同年参演了电影《最好的时光》的拍摄。2006年10月27日，与张榕容主演的电影《一年之初》在中国台湾上映，由郑有杰执导 。

2010年4月2日，参与拍摄的电影《一页台北》在中国台湾上映 。

2011年8月5日，参与拍摄的《爱到底》在中国上映 。12月9日，与彭于晏主演的电影《翻滚吧！阿信》在中国上映，凭借该片获得第13届台北电影节最佳男配角，并获得第48届台湾电影金马奖最佳男配角提名 。12月16日，参与拍摄的短片《10+10》在中国台湾上映 。

在2015年与梁洛施、张孝全合作主演了电影《念念》的拍摄，并且在剧中饰演男二号育男一角。